僕もちょっと試してみました。
面白いですね、これ。シェーダーかける人がうらやましいー。


（■大きいサイズ）

小ネタ的な使い方ですが
アニメセルなんかであるエッジのハイライト表現に使ってみました。
スペキュラーサイズを大きくして、
グラディエントの陰側にハイライトを作って
ベルベットシェーダーっぽい効果にならないかやってみたんですが、
立体感が強調されてちょっと面白い絵になりました。
トゥーンのグラディエントをいじっても
こういうハイライトにはならないので
表現の選択の幅が広がった感じです。

＊訂正
すみません、おもいっきり勘違いしてました。
トゥーングラディエントでも同じのが作れます。
ただ
モデル周縁にきれいにハイライトを出すには
カメラとライトの軸を重ねないといけないので限定されてしまいます。

通常の陰影用のライトのほかに
ハイライト用（スペキュラ）ライトを作ってカメラにコンストレインツで一致させれば、
自由にカメラと陰影のライトをいじっても常にエッジにハイライトが出せる、といった使い方ができそうです。

（■もうちっと効果がわかりやすいサンプルショット）